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方远,Sept. 20, 2023
本周组会文秋玉介绍了Ag同位素在环境科学中应用，首先简单介绍了Ag的地球化学性质：Ag位于第五周期第一副族，是一种中等挥发性亲硫元素，在自然界的价态有0、+1价，其半质量凝聚温度为996 K。但与Cd，Pb，Cr和Hg类似，作为一种重金属元素，Ag对人体存在一定伤害，例如，直接接触可能导致角膜损伤过敏性皮炎；呼吸道吸入会产生头晕和头痛引发呼吸道炎症；直接摄入金属可能导致恶心和呕吐，腹泻，心脏异常，脑损伤等等。因此，前人工作研究了Ag在环境中的应用，并通过其同位素特征揭示其转化途径及机理。
其中，在环境科学的研究中强调了水生环境的腐殖酸( HA )存在两个关键浓度，分别决定AgNPs能否稳定存在、是否发生形状大小的改变。当无腐殖酸或极低浓度腐殖酸，光氧化作用使部分AgNPs聚合成大颗粒，AgNPs不能稳定存在。低浓度腐殖酸条件下，AgNPs在一段时间内稳定存在，腐殖酸抑制AgNP聚合，形成“卫星状”次生AgNPs。高浓度腐殖酸紧紧包裹住AgNPs，阻止Ag+释放，初始AgNPs长期稳定存在，不发生粒径大小、形态改变。
Dawei Lu et al., Nature Nanotechnology, 2016
此外，除腐殖酸浓度本身存在其他多种影响AgNP的因素。光照无腐殖酸条件下，AgNP在水中溶解发生反应为AgNP→Ag+，腐殖酸存在时抑制水中AgNPs溶解，前48 h快速释放Ag+，同样浓度的腐殖酸，低含量AgNPs更易溶解，释放更多Ag+。
三篇文献的核心集中在以下几个方面：Cl-引起的沉淀可能是未受污染的湖泊沉积过程中银同位素分馏的一种机制。而银具有高活性的特点，可能参与氧化、硫化和沉淀等自然过程，人为活动排放到环境中的 AgNPs 含量不断增加，可以推断 AgNPs 的自然转化过程可能在自然Ag同位素分馏过程发挥了重要作用。同时，在黑暗中形成的 AgNPs 在同位素上比在阳光下形成的 AgNPs 重0.11‰，可能是由银盐的光还原的分馏引起。人为活动和自然过程形成的纳米材料在溶解过程中具有不同的分馏方向，可作为污染物来源示踪。
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